上海高級(jí)研究所氧化石墨烯骨架膜研究進(jìn)展
上海高級(jí)研究所氧化石墨烯骨架膜研究進(jìn)展
近年來,中國(guó)科學(xué)院低碳轉(zhuǎn)化科學(xué)與工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室和上海理工大學(xué)低碳能源聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室在氣相小分子篩用自組裝氧化石墨烯骨架復(fù)合膜方面取得了進(jìn)展。
單層氧化石墨烯(Go)堆積形成的二維層間納米通道具有材料易得、制備簡(jiǎn)單、性能優(yōu)越等優(yōu)點(diǎn),已成為膜科學(xué)技術(shù)中的一個(gè)重要熱點(diǎn)。分離目標(biāo)涵蓋了氣體、液體和脫鹽領(lǐng)域,隨著研究的深入,Go基底膜突出了兩個(gè)主要問題:一是如何精確調(diào)整二維通道的大小,以滿足不同物體(特別是小分子)的分離需要;二是如何有效地增強(qiáng)夾層。ER的相互作用力和強(qiáng)度,提高了膜的可用性。
Go基膜與沸石膜具有不同的內(nèi)強(qiáng)相互作用。Go基膜的本體相主要是π-π鍵和氫鍵。Go基膜的機(jī)械強(qiáng)度較低,分子在分離過程中容易擴(kuò)大層間距,從而影響分離性能和穩(wěn)定性,用含Go氧基團(tuán)作錨定劑共價(jià)結(jié)合是提高碳層間相互作用的最直接有效途徑。E通過交聯(lián)分子使碳層通過,從而形成具有層間間距的均勻團(tuán)塊,為了控制層間間距以滿足小分子篩的需要,交聯(lián)分子需要有多個(gè)活性基團(tuán),且尺寸越小,越有利于層間間距的控制。
在這項(xiàng)研究中,孫玉涵和曾高峰的團(tuán)隊(duì)選擇了雙NH2和C=S活性末端的硫脲(TU),分子骨架中只有三個(gè)原子,還原性弱的硫脲作為交聯(lián)分子,為了獲得均勻連續(xù)的GOF復(fù)合膜,團(tuán)隊(duì)首先通過活化反應(yīng)在載體上固定單層。將活性基團(tuán)接枝到載體表面,通過脫水縮合和親核加成反應(yīng),周期性地組裝成Tu,并在載體上進(jìn)行組裝,形成均勻的Tu-Gof復(fù)合膜,首次實(shí)現(xiàn)了層層自組裝,通過控制條件,使膜的層間間距為F-Tu-Gof膜可精確控制,其厚度可控制在數(shù)十納米范圍內(nèi),表征結(jié)果表明,將Tu固定在碳層上可大大抑制膜在分離介質(zhì)中的膨脹變形,顯著提高膜的機(jī)械穩(wěn)定性。結(jié)果表明,TU-GOF膜對(duì)H2有很高的選擇性,如H2/CO2、H2/N2和H2/CH4。對(duì)H2的理想選擇性可達(dá)200,對(duì)H2的滲透速率為10-7摩爾/平方米/秒/帕,這是Go基膜首次在二維層間篩的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)高效分離H2,其性能遠(yuǎn)高于聚合物膜的羅伯遜上限,也優(yōu)于大多數(shù)無機(jī)膜。膜。
相關(guān)研究成果發(fā)表在國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)和國(guó)家重點(diǎn)納米技術(shù)研究與開發(fā)計(jì)劃等先進(jìn)材料的支持下。
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